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熔体冷却结晶
高分子熔体是由无规的缠结的长链分子组成。高分子熔体在冷却的过程中,有些高分子保持这种无序结构,会变成无定形固体,而有些高分子的分子链会重新排列,形成部分有序的大小在1微米数量级的区域。尽管分子链平行排列在能量上是有利的,但受碍于分子链缠结,因此,在有序区域内,分子链折叠排列起来。这样的区域既不是完全的晶态,也不是完全的无定形态,可归半结晶态。这样的半结晶高分子有:线性聚乙烯(PE))、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚四氟乙烯(PTFE)和等规聚丙烯(PP)等。
高分子是否结晶有赖于其分子结构——主链上的侧基均匀分布有利于结晶。比如,等规聚丙烯比无规立构聚丙烯易结晶。无规立构高分子如果侧基很小,也可以结晶,如乙烯基高分子,如果取代基很大,则不结晶,如硅氧树脂和橡胶。
成核
成核过程开始自纳米大小的区域,在其内,由于热运动,链或链节开始平行排列。这些晶种可能会被热运动破坏,也可能会临界大小而继续生长。
成核除了受热运动影响,还受杂质、染料、塑化剂、填充剂和其他添加剂的影响。这种情况下为异相成核。异相成核尚没有被很好的理解,同种添加剂对一种高分子会促进成核,而对另一种高分子却无此效果。许多金属的有机酸盐是很好的成核剂,其自身在高分子的凝固点也结晶。
晶体生长
当温度介于熔点Tm和玻璃化温度Tg之间,折叠分子链继续增加,此即为晶体生长。温度过高会破坏分子的有序排列,温度低于玻璃化温度,分子链的运动会被冻结。但是,温度即使低于玻璃化温度Tg,二次结晶也会进行,只是时间尺度会很长,达到月或年的量级。这一过程会影响高分子的力学性质,使体积减小,因为链堆砌的更紧密。
分子链之间通过范德瓦尔斯力相互作用,相互作用的强度与平行链节之间的距离有关,它决定了高分子的力学性质和热性质。
结晶区域的生长优先发生在温度梯度大的方向,并被片晶顶部和底部的无定形区域抑制。如果梯度很大,则晶体生长方向不定,长成枝晶。如果温度较为均匀和稳定,片晶会径向生长,长成球晶,大小在1至100微米间,在偏光显微镜下观察,会看到彩色的图案(见前图),如马耳他十字图案,还可以观察到片晶产生的其他光的偏振现象
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